Nuevos sistemas catalíticos para la funcionalización de metano y otros alcanos gaseosos

Abstract

La presente Tesis Doctoral está orientada hacia el estudio de nuevos sistemas catalíticos para la funcionalización de alcanos ligeros, principalmente metano. Para lograr esto, se han desarrollado tres metodologías diferentes recogidas en cada uno de los capítulos que conforman este trabajo. Por tanto, la estructura de esta Tesis Doctoral se construye en torno a cuatro pilares principales: una Introducción General y tres Capítulos independientes. En la Introducción General se discuten las diferentes estrategias descritas en la bibliografía para llevar a cabo la funcionalización de alcanos, haciendo hincapié en el metano y en los diversos procedimientos desarrollados para abordar el gran desafío de transformar este compuesto en diferentes productos de valor añadido. El Capítulo I está dedicado al estudio de la actividad catalítica de distintos complejos de iridio en la reacción de acoplamiento deshidrogenativo de alcanos gaseosos con benceno. El Capítulo II se centra en el estudio de la funcionalización de alcanos ligeros mediante la incorporación de un fragmento fluorado empleando complejos de cobre y plata como catalizadores. En el Capítulo III se describe una nueva reacción catalizada por cobre en la cual se emplean alcanos ligeros para lograr la transformación de ácidos carboxílicos en ésteres alquílicos y alílicos. ---------------------------------This PhD Thesis is focused on the study of new catalytic systems for the functionalization of alkanes, highlighting the role of methane. In order to achieve this goal, three different methodologies have been developed in each of the Chapters that make up this work. Therefore, the structure of this PhD Thesis is built around four main pillars: a General Introduction and three independent Chapters. The General Introduction discusses the different strategies described in the literature to perform the functionalization of alkanes, with an emphasis on methane and the developed procedures to achieve the major challenge of transforming this compound into different value-added products. Chapter I is devoted to the study of the catalytic activity of different iridium complexes in the dehydrogenative coupling reaction of gaseous alkanes with benzene. Chapter II focuses on the study of the functionalisation of light alkanes through the incorporation of a fluorinated fragment using copper and silver complexes as catalysts. Chapter III describes a new coppercatalyzed reaction in which light alkanes are used as starting materials to perform the transformation of carboxylic acids into alkyl and allylic esters.